В 1962 году его приглашают в Московский академический театр им. Евгения Вахтангова. Сцена Вахтанговского театра становится мастерской известного артиста, а его спектакли «Дамы и гусары» (пан Юзеф), «Игроки» (Глов-старший), «На всякого мудреца довольно простоты» (Городулин) и другие приобретают зрительскую любовь и признание.
На телеэкране Юрий Волынцев появляется как пан Спортсмен в телепередаче «Кабачок 13 стульев» и как постоянный участник киножурнала «Фитиль». В кино он снимался немного. Широкую известность ему принесли роли в картинах: «Битва в пути» (1961), «Майор Вихрь» (1968), «Карусель» (1970), «Смешные люди» (1974), «Соло для слона с оркестром» (1976), «Ночное происшествие» (1980), «Мертвые души» (1984), «На Дерибасовской хорошая погода…» (1992), «Мелочи жизни» (1995) и других.
Почетное место артисту отведено и в советской мультипликации. Его голосом говорят Мухомор («Как грибы с горохом воевали»), Волк («Самый маленький гном»), Зеленый («Тайна третьей планеты»), Пес («Котенок по имени Гав»), несколько героев Уолта Диснея и другие.
Умер Юрий Витальевич Волынцев в Москве 9 августа 1999 года. Его дочь – известная теле– и радио ведущая – Ксения Стриж.